実家に帰るたび妻が自分の妹（小学校の低学年）に対して嫌な態度を取るので今度から実家行くときは無理して来なくていいよと言いました。 そしたら怒り出して実家の母に

実際に主さんが妹さんをどう可愛がっていたのか見ていないからわかりませんが
奥さんを放置して妹さんの相手をしていたり
妹さんとばかり話していたとかそういう事はないですよね？

気を使うのも、実家に来なくて良いじゃなくて
妹さんともう少し距離を取ってほしかったのでは？
奥さんにとっては気の使い方の方向性が違ったんじゃないかな〜と想像します。
年の近い兄弟でも仲が良いと、奥さんが嫉妬するとかたまに聞きますし、主さんの奥さんも、単純に嫉妬だと思います。

年の離れた妹だと、年の近い兄弟と違って親の代わりに面相を見たり色々あるでしょうから
異性としてみるというより、親目線のなっている場合があること、世話を開いていたとなると年の近い兄弟より可愛いと感じてしまう事など
奥さんは理解できないんじゃないかな…と。

…にしても、実家のお母さんにまで電話して喧嘩などありえない行動だと思います。

いずれあちらから離婚を言ってくる可能性もあるし
余計なアドバイスかもしれないけど
奥さんが理解してくれるまでは、子供ができないように気をつけたほうが良いと思います。