私と妻には二人の娘がいて、姉の方が社会人になる時に家を出てから1度も帰ってきません。 姉は昔から自分でなんでもやる子で、アルバイトを始めてからはそれが楽し

衣食住の保証は保護者としての義務であって、愛情の証明ではありません。
大学を出すことも、金銭的な援助でしかありません。

アルバイトに夢中になったのは、それが楽しかったのもあるかも知れませんが
主さんたちご家族に極力借りを作らずに1日も早く独立したくて必死だったのでしょうね。

主さんたちの愛情が足りなかったのか、もしくは愛情の伝え方を間違えたのか。
少なくとも、お嬢さんは一般的な家庭のような愛情(単身赴任とか関係なく)を感じたことはなかったのでしょう。
お嬢さんの対応を見る限り、主さんご夫婦が少なくともお嬢さんにとってひどい毒親だったことは間違い無いので
自分たちの何が間違っていたかを知らない限り、お嬢さんとの関係の再構築はないでしょうね。

下のお嬢さんとの関係は良好なのですか？
もしかしたら、下のお嬢さんは上のお嬢さんの気持ちを知っているかもしれませんよ。