会社の上司で、たまにおやつを買ってきてくれる人がいます。 その都度、こちらも翌日などに何かおやつ返をしているんですが、毎回「勝手に気まぐれで買ってきてるだ

あげることが好きな人はいると思います。
上司がどんな思いでくれるのかはわかりませんが、仰る通り「気まぐれ」なんだと思います。
労いをうまく表現できない不器用な方なのかも。

あとは
「お返し」は要らないのかも。かえって気を遣わせてしまったな、と思いそうです。
お金は失礼だったかも…。
察する、とはどういう意味合いでしょうか。
「困っているのでやめてください」というように私は受けとめます。

上司なら、自分よりも給料を多く貰っていそうだし、厚意に甘えた方がうまく行く気がしますね。

もしお礼をするなら、
「○△に出掛けてきたんです。美味しそうだったので食べてみてください〜」とか、「貰ったからお返し」するのではなくて、
あげたいから贈り物を用意しました的なことなら、貰ってくれるような気がします。頻繁にではなくて、思い出した時にくらいの頻度でいいと思います