父の姉の娘夫婦は家賃200万滞納してて父が保証人になってるので父がカンカンです。保証人てやめること出来るんでしょうか？

連帯保証人は契約が続いてる限り、やめられません。
200万払ってしまったら契約続行するので払わずに法的に立ち退きの手続きしてもらった方がいいですよ。
立ち退きになっても200万払い終えるまでは保証人契約も続きますが、これ以上膨らむよりはマシです。
もしくは他にお父様の収入以上を稼いでいる別の保証人を新しく立てられるなら、大家さんの審査通れば、お父様はやめられますが、200万も滞納してる人の保証人になる人はいませんから、まぁ無理かと。